近日，beat365英国官网网站李想副教授團隊與合作者在固定源煙氣污染物控制領域取得重要進展。選擇性催化還原是最廣泛應用的煙氣脫硝技術，然而傳統釩基催化劑反應溫度高難以适用于鋼鐵、水泥等工業窯爐的脫硝應用。如何通過活性位點精準調控強化釩基催化劑脫硝性能一直是該領域的挑戰。團隊基于H2低溫等離子體表面處理，實現了低釩含量下高活性亞納米釩氧團簇的快速合成，将脫硝效率提升十倍以上，并發現了吸附橋式硝酸鹽參與氨活化的新反應路徑，為固定源煙氣脫硝提供了新思路。2024年4月27日，相關研究成果以“Plasma-assisted manipulation of vanadia nanoclusters for efficient selective catalytic reduction of NOx”為題在線發表于《自然·通訊》（Nature Communications）雜志。
選擇性催化還原（SCR）是最有效的NOx控制技術，商用的V2O5-WO3/TiO2催化劑在燃煤電廠脫硝領域應用已有40餘年。然而，由于其操作溫度較高，難以适用于水泥、鋼鐵等工業窯爐中低溫煙氣淨化應用場景。近年來的研究表明：亞納米釩氧團簇相比傳統單分散的釩氧位點具有更優異低溫活性，但其精準構築一直是領域挑戰。
圖1 H2-等離子體調控催化劑活性與商用催化劑對比
李想團隊利用簡單的H2低溫等離子體處理商用V2O5–WO3/TiO2脫硝催化劑，實現了單分散釩氧位點向亞納米釩氧團簇的秒級轉化，在高空速條件下（375,000 cm3/(g·h)）, NO轉化頻率提升了9.5倍，并且該方法可拓展至V2O5 /TiO2、V2O5–MoO3/TiO2等多個各類釩系脫硝催化體系（見圖1）。
基于同位素-調制激發紅外/拉曼光譜和DFT理論計算等手段，研究還揭示了釩氧團簇可通過吸附态的橋式硝酸鹽強化NH3活化，并顯著降低N-H鍵斷裂反應控速步能壘（0.18eV），從而展現了優異的低溫SCR活性（見圖2）。研究成果為“雙碳”背景下的氮氧化物減排理論與技術開發提供新思路。
圖2 催化劑上的MES-DRIFTS、拉曼曼光譜
北航李想副教授團隊瞄準科研前沿方向，長期緻力于燃煤煙氣多污染物控制與新能源技術開發的理論與應用，并取得一系列進展。相關成果發表于《自然–通訊》（Nature Communications）、《德國應化》（Angewandte Chemie International Edition）、《環境科學與技術》（Environmental Science & Technology）等國際知名期刊。
北航博士生陰勇、中國農業大學羅炳程教授是本論文的共同第一作者，北航李想副教授、華東理工大學朱明輝教授、美國Lehigh大學Israel E. Wachs教授為論文共同通訊作者。該工作獲得國家重點研發計劃、國家自然科學基金、美國能源部能源前沿研究中心等支持。
論文原文鍊接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47878-1
