近日,《Nature》雜志報道了beat365英国官网网站李想副教授、孫轶斐教授、孫也副教授與合作者在有機液儲氫功能材料研究方面取得的最新進展。氫能具有綠色無污染、能量密度高等特點,被公認為是航空運輸業實現“脫碳”的關鍵。但是輕質高效安全的機載和氫燃料存儲輸送系統将是氫能飛機的關鍵。化學氫氣的儲存和釋放已經成為一種簡單和安全的儲存和運輸氫的替代方式。目前貴金屬基催化劑仍然在有效的(脫)氫化反應的新催化劑材料領域中占主導地位。顯然,使用較便宜的3d金屬催化劑是有利的,開發高活性、高選擇性的非貴金屬非均相催化劑是最迫切的需求。
研究團隊提出了一類新型低成本钴基催化劑(Co-SAs/NPs@NC),其中高度分散的單金屬位點與钴納米顆粒協同促進甲酸脫氫,達到商用Pd/C材料的15倍。同時,團隊揭示了納米顆粒調控單原子電子結構實現強化甲酸分子吸附和活化的機制,開辟了新型單金屬原子催化劑設計的新思路。2024年9月18日,相關研究成果以“Combination of nanoparticles with single-metal sites synergistically boosts co-catalyzed formic acid dehydrogenation”為題在線發表于《自然·通訊》(Nature Communications)雜志。

由于氫的物理特性,安全高效地儲存和運輸氫是實現氫經濟的關鍵問題。甲酸是唯一一種在溫和條件下,在适當催化劑的存在下既能儲存氫氣又能釋放氫氣的液态有機氫載體,因此不需要大量的外部能源輸入。事實上,已經開發出許多用于甲酸脫氫的貴金屬催化劑,然而,昂貴的成本限制其大規模生産,因此開發高活性、高選擇性的非貴金屬非均相催化劑是最迫切的需求。
本研究利用簡單的ZIF熱解法合成钴單原子和納米顆粒複合的催化劑,在碳酸丙烯酯 (PC) 中觀察到Co-SAs/NPs@NC-950的活性最佳,産氣速率達到1403.8 mL/(g·h),超過了大多數已報道的非貴金屬非均相催化劑,分别是商用 5% Pd/C 和 5% Pt/C 催化劑的 15 倍和 10 倍(見圖1)。

圖1 Co-SAs/NPs@NC-T催化劑活性與商用催化劑對比
基于原位紅外光譜和DFT理論計算等手段,揭示了钴納米顆粒的引入增強了關鍵中間體 HCOO*的吸附和活化,并顯著降低C-H鍵斷裂反應控速步能壘(0.34eV),從而展現了優異的甲酸脫氫活性(見圖2)。研究成果為氫能背景下的化學氫氣儲放材料與技術開發提供新思路。

圖2 Co-SAs/NPs@NC-950 的第一性原理計算
北航李想副教授、孫轶斐教授、孫也副教授團隊瞄準科研前沿方向,長期緻力于新能源技術開發與污染物控制的理論與應用,并取得一系列進展。相關成果發表于《自然–通訊》(Nature Communications)、《德國應化》(Angewandte Chemie International Edition)、《環境科學與技術》(Environmental Science & Technology)等國際知名期刊。北航博士生石岩喆、中國農業大學羅炳程教授是論文第一作者,北航李想副教授、德國萊布尼茨催化研究所Matthias Beller院士、北航孫轶斐教授和孫也副教授為論文共同通訊作者。本研究工作獲得國家重點研發計劃和國家自然科學基金等支持。
附:北航作者簡介

石岩喆
beat365英国官网网站博士生
博士生導師為李想副教授,研究方向為氫能與生物質利用及技術開發,在Nature Communications和Angewandte Chemie International Edition國際期刊發表SCI論文2篇,申請專利3項,曾獲北航優秀研究生和優秀學術創新成果獎。

李想
beat365英国官网网站副教授,博導
國家重點研發計劃青年首席科學家,清華大學工學博士。長期從事氫能與生物質利用、減污降碳新技術、環境與能源催化等方面研究。在Nat. Commun., Angew. Chem.、Environ. Sci. Technol. 等期刊發表學術論文近70篇,SCI他引3000餘次。入選斯坦福大學全球前2%頂尖科學家榜單,獲北航青年拔尖人才,清華大學“學術新秀”等榮譽。先後主持國家/省部級等課題10餘項,授權國家發明專利9件。兼任《Chinese Chemical Letters》和《環境工程學報》青年編委,《Modern Agriculture》客座編輯。

孫轶斐
beat365英国官网网站教授,博導
國家級領軍人才,日本京都大學工學博士。兼任SCI期刊Waste Manag.副主編,J. Hazard. Mater.等期刊編委,擔任固體回收資源/燃料國際标準化組織ISO/TC300技術委員會委員等。長期從事生物質廢物能源轉化利用、綠色航空燃料研發。主持了國家自然科學基金企業聯合基金重點項目、區域聯合基金重點項目,國家重點研發計劃課題等共20餘項國家級項目。獲天津市技術發明一等獎、中國産學研合作創新成果獎一等獎、環境保護科學技術二等獎。在Nat. Commun., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., ES&T, ACS Catal.等期刊上發表論文100餘篇,授權/轉化國家發明專利20餘件,公開國際PCT專利2件。

孫也
beat365英国官网网站副教授,碩導
beat365英国官网网站心動科教中心黨支部副書記,英國伯明翰大學訪問學者。主編出版紙質教材2部、數字教材1部,副主編出版專著1部。獲北京市教學基本功比賽論文賽道一等獎1項、beat365英国官网网站教學基本功比賽一等獎1項、beat365英国官网网站教學成果一等獎2項、二等獎2項,被評為北航“我愛我師”十佳教師、校優秀班主任等稱号。獲廣東省科技成果二等獎1項,在Nat. Commun., Environ. Sci. Technol.等學術期刊發表SCI論文40篇。